Experiment Marshova kaple řídil Walter Pahnke, postgraduální student teologie na Harvard Divinity School, pod dohledem Timothyho Learyho a Harvard Psilocybin Project. Cílem bylo zjistit, zda u nábožensky predisponovaných subjektů bude psilocybin působit jako spolehlivý entheogen. Experiment byl proveden na Velký pátek 1962 v Bostonské univerzitní Marshově kapli. Před konáním Velkopáteční bohoslužby byli dobrovolníci postgraduálního studia božství z oblasti Bostonu náhodně rozděleni do dvou skupin. Ve dvojitě zaslepeném experimentu dostala polovina studentů psilocybin, zatímco kontrolní skupina dostala velkou dávku niacinu. Niacin vyvolává jasné fyziologické změny, a proto byl používán jako psychoaktivní placebo. Přinejmenším v některých případech se ti, kteří dostali niacin, zpočátku domnívali, že dostali psychoaktivní drogu.
Pocit zrudnutí v obličeji (zčervenání, pocit horka a mravenčení) vyvolaný niacinem však během první hodiny odezněl. Účinky psilocybinu mezitím během prvních několika hodin zesílily. Téměř všichni členové experimentální skupiny uvedli, že zažili hluboké náboženské zážitky, což empiricky podpořilo názor, že psychedelické drogy mohou náboženské zážitky usnadnit.