De Clérambault získal diplomovou práci v roce 1899. V roce 1905 se stal asistentem lékaře na speciální ošetřovně pro choromyslné, policejní prefektuře. Od roku 1920 byl ředitelem této instituce. Kromě psychiatrických studií byl uznávaným malířem a psal na kostýmy různých domorodých kmenů. Byl také profesionálním fotografem a je znám velkým množstvím fotografií jeho obyvatel pořízených v Maroku. Tyto fotografie byly později umístěny do Musée de l’Homme a v roce 1990 vystaveny v pařížském Centru Pompidou. Clérambault nějakou dobu vedl kurzy na École nationale supérieure des Beaux-Arts.
Za své činy během první světové války byl de Clérambault vyznamenán křížem Řádu čestné legie a také křížem Croix de guerre.
Sebevraždu spáchal střelnou zbraní 17. listopadu 1934 v obci Malakoff jihozápadně od Paříže.
Je znám svými studiemi psychotické symptomatologie, rozvíjením teoretického systému, v němž bylo chápání základních charakteristik psychotických symptomů spojeno s popisem údajných základních nervových procesů. Tyto nervové procesy by pak byly definovány pomocí aberantního chování nervové konektivity. Clérambault poskytl důkladnou taxonomii psychotických symptomů založenou na jemných rysech a nuancích, které uspořádal do komplexního systému kategorií, podkategorií, skupin a podskupin, přičemž hlavní kategorie zahrnovaly smyslové, mentální a motorické jevy. Všechny kategorizované symptomy by nakonec mohly být definovány jedinou společnou charakteristikou; jejich autonomní a automatickou povahou. Psychické symptomy pak byly označovány jako „automatismy“.
Clérambault věřil, že automatismy se mohou dít v kontextu normálních, nebo během podprůměrných myšlenkových procesů, kdy je nervový systém napadán. Proto jsou v kontextu automatismy nově definovány hranice psychotické a normální funkčnosti.
Francouzský psychoanalytik Jacques Lacan připisuje svůj „vstup do psychoanalýzy“ do značné míry vlivu de Clérambaulta, kterého považoval za svého „jediného mistra v psychiatrii“.